Agustín García-Gasco fait ses études de philosophie et de théologie au séminaire de Madrid-Alcalà. Il les reprit plus de 10 ans après son ordination sacerdotale, obtenant une maîtrise de théologie à l'Université de Comillas en 1969, un diplôme en sociologie industrielle et en relations humaines en 1970, un diplôme en sciences de l'entreprise en 1976 et un diplôme en éducation des adultes et en techniques d'éducation à distance en 1977.
Prêtre
Ordonné prêtre le , il a tout de suite été nommé curé de Villamanta à Madrid. L'année suivante, il enseigne à l'école des « Cursillos de Cristiandad ». De 1958 à 1970, il est consultant de la « Comisaría de extensión cultural » du ministère de l'Éducation et des Sciences.
En parallèle, il est nommé curé du « Santísimo Cristo del Amor » de Madrid en 1964. et enseignant au séminaire de Madrid.
En 1970, il est nommé curé de « Santiago » et de « San Juan Bautista », toujours à Madrid et membre du secrétariat national espagnol du clergé.
En 1979, il continue son ministère d'enseignant comme professeur à l'Institut de théologie San Dámaso.
Au sein de la Conférence épiscopale espagnole, il est secrétaire général de 1988 à 1993, président de la Commission épiscopale pour les relations interconfessionnelles en 1996 et a président de la Commission épiscopale pour la doctrine de foi en .