Alina Freund a commencé sa carrière sous le pseudonyme Jana Tausendfreund. Dès 2004, elle fait de nombreuses apparitions dans des séries allemandes[3] (encore inédites en France).
C'est lors de la sortie de Lili la petite sorcière, le Dragon et le Livre magique, en 2009[4], qu'Alina Freund devient connue en Allemagne. Lili (la petite sorcière)[5] est l'héroïne d'une série de livres de Knister pour enfants au large succès[6], ce qui a assuré au film sa notoriété. Deux ans plus tard, un second film sur les aventures de Lili est tourné, Lili la petite sorcière : le voyage vers Mandolan[7] tourné en partie en Inde. Alina Freund détient une nouvelle fois le rôle principal.
À la suite du succès du film, Alina Freund reçoit des prix comme le Goldener Spatz ainsi que l'Éléphant Blanc qui sont des nominations allemandes.
À partir de 2009, Alina Freund se met au doublage de films.
En 2016, elle se forme auprès d'André Bolouri à la technique de jeu Meisner, créée et pratiquée par l'américain Sanford Meisner[8].