Dietro suggerimento di Jean-Marie Vianney, ebbe l'intuizione di trasformare la sua comunità in una congregazione religiosa, che ebbe formalmente inizio a Parigi il 19 gennaio 1856. L'istituto della Smet ebbe l'approvazione diocesana il 16 settembre 1858 e ricevette il pontificio decreto di lode il 6 agosto 1869; le sue costituzioni, redatte sul modello di quelle della Compagnia di Gesù, vennero approvate dalla Santa Sede il 25 giugno 1878.[2]
Il fine delle ausiliatrici è quello di cooperare alla liberazione delle anime dal Purgatorio attraverso la pratica di ogni genere di opere di misericordia; in accordo con la spiritualità ignaziana che caratterizza l'istituto, le suore non sono legate a nessuna forma specifica di apostolato, ma cercano di adattarsi alle necessità delle persone e dei luoghi dove operano.[2]