Fu per primo in grado di calcolare la struttura fine dello spettro dell'atomo di idrogeno e condusse, inoltre, vari esperimenti su diffrazione e prismi. Nel calcolo dell'interazione fra due particelle elettricamente cariche, derivò la Lagrangiana di Darwin, che porta appunto il suo nome.
Per meriti scientifici, nel 1922 fu nominato socio della Royal Society.