Chico Buarque proviene da un ambiente familiare intellettuale; suo padre, Sérgio Buarque de Hollanda, è stato uno storico e sociologo noto e apprezzato, mentre il cugino Aurélio è stato l'autore del Dicionário Aurélio della lingua portoghese. Bambino studioso, con un precoce talento per la musica e la scrittura, Chico fu appassionato dalla bossa nova e in particolare dai lavori di João Gilberto. Ha sposato l'attrice Marieta Severo e vive in Brasile, anche se durante gli anni della dittatura militare dovette rifugiarsi in Europa. Nel 1999 ha divorziato. Dal matrimonio sono nate tre figlie: la primogenita Sílvia è un'attrice che ha lavorato al cinema e in tv.
Il suo esordio come cantautore è del 1964, a cui fanno seguito numerose apparizioni a festival musicali e a programmi televisivi. L'album che porta il suo nome rappresenta quella che sarà la sua produzione successiva, con dei samba accattivanti caratterizzati da un originale giocare con le parole nei testi e da un fondo di nostalgia. Il suo crescente impegno politico contro la dittatura militare lo porta all'arresto nel 1968, cui segue un esilio auto-imposto in Italia nel 1969.
Chico torna in Brasile nel 1970 e sfrutta la sua fama e la sua abilità di compositore per protestare contro la dittatura. Il suo brano Apesar de Você (Nonostante tu) riesce a sfuggire alle maglie della censura e, con la sua appena velata polemica, diventa l'inno del movimento democratico. Il singolo fu ritirato dal mercato dopo aver venduto circa centomila copie.