Apesar de seus estudos acadêmicos em economia e direito, Martin optou por prosseguir atuando. Sua estreia como ator de teatro na Broadway com a peça "Hazel Flagg" em 1953.
Na televisão participou três vezes no seriado da NBCThe Big História, uma vez em 1954 e outras duas em 1956. Sua primeira apresentação ocorreu para a produção cinematográfica Conquest of Space de George Pal, após o que ele fazer uma participação breve mas memorável em O Colosso de Nova York (1958), interpretando o pai de Charles Herbert. Em 1959, Martin estrelou o episódio "Eco" da série de TV Alcoa Presents: One Step Beyond. Ele participou de dois episódios em 1959 da série criminal Richard Diamond, Private Detective, estrelada por David Janssen. Pouco depois, ele chamou a atenção do diretor Blake Edwards que o escalou para diferentes papéis; como Sal no episódio "The Fuse" de 1959 da série Peter Gunn, seu primeiro papel protagonista na TV como Andamo na série dramática Mr. Lucky da CBS, o sequestrador asmático Red Lynch no suspense Experiment in Terror de 1962, resultando no papel do vilão problemático Baron Rolfe Von Stuppe no filme The Great Race. Depois de sua atuação em The Great Race, a CBS o escolheu para o que seria o seu papel mais famoso, o agente do Serviço Secreto dos EUA "Artemus Gordon" na série The Wild Wild West (James West), em que ele estrelou com Robert Conrad, ator da antiga série da ABCHawaiian Eye.
The Wild Wild West
O personagem de Martin, era um mestre dos disfarces, papel este que se encaixava perfeitamente com o ator, o que criou a maioria dos figurinos usados na série. Martin foi nomeado para um Emmy Award por seu trabalho durante a 4ª e 5ª temporada do programa, o qual durou de 1965 à 1969). Em 1968, ele sofreu um grave infarto do miocárdio, o que obrigou os diretores da série "Wild Wild West" à substituí-lo temporariamente por outros atores, incluindo Charles Aidman, Schallert William e Alan Hale Jr.. A série foi cancelada um ano depois.
Carreira posterior
Além das interpretações acima, Martin foi convidado e estrelou vários programas de televisão dos anos 1950 e 1970, incluindo, Honestly, Celeste!, Sheriff of Cochise, Wonder Woman, Sanford and Son, Columbo, Baretta, The Invisible Man, Mork & Mindy, Hawaii Five-O, Charlie's Angels, e outros. Em 1970, Martin interpretou Alexander Hamilton no especial de TV da NBCSwing Out, Sweet Land, apresentado por John Wayne. No ano seguinte, Martin lançou-se como diretor. Ele participou de um episódio de Love, American Style em 1971, que também dirigiu. Martin dirigiu outros episódios em 1973. No mesmo ano, Martin estrelou o telefilmeThe Return of Charlie Chan, no qual interpretou o detetive asiático Charlie Chan. Embora a produção tivesse um bom público, mais do que suficiente para iniciar uma série regular, a intensa pressão de grupos de atores asiáticos, que protestavam contra o fato de que um ocidental interpretaria um personagem oriental, fez o projeto ser cancelado. Fez uma participação especial na série Barnaby Jones em 1974, e emprestou sua voz para um episódio de Wait Till Your Father Gets Home no final desse ano.
Em 1976, Martin retornou aos palcos como John Adams em uma turnê do musical 1776.[2] Em 1978, ele dublou a série animada Jana of the Jungle. Martin reprisou o papel de Artemus Gordon em dois telefilmesThe Wild Wild West Revisited em 1979 e More Wild Wild West em 1980, encontrando-se novamente com seu ex-parceiro Robert Conrad. Os filmes foram um sucesso, e havia planos para reiniciar The Wild Wild West como uma nova série. Seu último papel foi o telefilme I Married Wyatt Earp de 1983. O filme foi ao ar dois anos após sua morte.
Vida pessoal
Martin casou-se com sua primeira esposa, Muriel Weiss, em 1941. Eles tiveram uma filha juntos, Phyllis Rosenblatt (uma bem-sucedida artista de Nova York), antes da morte de Weiss de câncer em 1965. Em 1967 ele se casou com Olavee Grindrod (uma ex-modelo e diretora) e adotou seus dois filhos Rebecca (Martin) Schacht e George Martin, que foram fruto do primeiro casamento de Olavee. Martin e Parsons ficaram casados até a morte de Martin, e Parsons faleceu em 2002.