В 1863 году Симон избран депутатом в законодательный корпус, где был заметным лидером оппозиции.
В 1870 году стал членом правительства национальной обороны, в котором занимал пост министра народного просвещения.
В Национальном собрании 1871 года он примкнул к умеренной левой партии (Республиканский союз) и почти до самой отставки Тьера (в мае 1873 года) состоял министром народного просвещения.
В декабре 1875 года Жюль Симон избран пожизненным сенатором.
В конце 1876 года Симон возглавил Совет министров Франции, в котором был также и министром внутренних дел. Несмотря на всю свою умеренность, в мае 1877 года, в оскорбительной форме отстранен от должности премьер-министра президентом Третьей французской республикиПатрисом де Мак-Магоном, по требованию клерикалов, приведённых в ярость отзывом Симона о лицемерном характере ватиканского пленения Папы римского.
В 1890 году был представителем Франции на международной конференции по рабочему законодательству.
Убежденный носитель идей либерализма, Симон неизменно отстаивал начало индивидуальной свободы граждан, одинаково восставая как против ограничения законной деятельности католического духовенства, так и против идей государственного социализма. Один из остроумнейших писателей своего времени, Симон издал много сочинений, которые в доступной и изящной форме трактуют серьёзные вопросы морали и политики и всегда производят впечатление на читателя если не глубиною и оригинальностью мысли, то искреннею убежденностью автора. Как философ, Симон — ученик Виктора Кузена.