Родом из Хартфордшира[7]. Была поклонницей группы Spice Girls и участницей самодеятельного коллектива. «…Я мечтала стать Бейби-Спайс из Spice Girls. Но когда мы собирались с друзьями и начинали играть в Spice Girls, меня всегда выбирали на роль Скэри-Спайс. Всё дело в цвете моих волос», — рассказала Эйтчисон[8]. Подростком она начала размещать свои песни на Myspace и выступать на лондонских рейвах[8]. В 2008 году она выпустила два сингла «!Franchesckaar!» и «Emelline»/«Art Bitch» на лейбле Orgy Music. К тому времени её дебютный альбом «14» был уже готов, но официально так и не вышел; промокопии альбома распространялись только на концертах[9].
ноябрь 2011 года
Три года спустя Charli XCX вернулась с новым материалом и выпустила синглы «Stay Away» и «Nuclear Seasons». В 2011 году она также представила несколько миксов и принимала участие в записи композиций «End of the World» Алекса Метрика и «Lost in Space» Старки[7].
Два микстейпа Чарли с оригинальным материалом — Heartbreaks and Earthquakes и Super Ultra — вышли в 2012 году[7]. Тогда же Эйтчисон отдала песню «I Love It» собственного сочинения шведскому дуэту Icona Pop[7]; танцевальный номер завоевал успех сначала на родине группы, а позднее в Великобритании и США. Помимо собственных гастролей певица выступала на разогреве у Coldplay и Сантиголд[10], в США давала концерты со своей подругой Мариной Диамандис (в следующем году они записали совместную песню «Just Desserts»).
В начале 2013 года Charli XCX представила публике сингл «You (Ha Ha Ha)», содержащий семпл из композиции музыканта Gold Panda, и видеоклип на песню[11]. 15 апреля того же года состоялся выпуск полноценного дебютного альбома певицы под названием True Romance.
В 2015 году совместно с пионером электронной музыки Джорджо Мородером Чарли записывает песню «Diamonds», вошедшую в сольный альбом Мородера Déjà Vu[12]. Написала песню «Gravity» для предстоящего альбома BlondiePollinator[англ.], выход которого запланирован на 2017 год.
Музыкальные критики относят творчество Charli XCX к синти-попу, иногда называя её стиль дарк-попом и «неоновой готикой»[7][23]. Обозреватель AllMusic Хизер Фейрс отмечает влияние таких непохожих артистов, как Spice Girls, Кейт Буш и Лил Уэйн[7], а сама исполнительница говорит, что, кроме музыкантов, её вдохновляют также художники и фотографы и что в своём образе она пытается воплотить мир, созданный Дэвидом Лашапелем[8]. Особое внимание уделяется макияжу и одежде, стиль которой Чарли описывает как «диснеевский гранж» (Disney Grunge)[8].